首先，作者提出控制成核密度和調(diào)節(jié)各晶面之間相對(duì)生長速率差異，從而實(shí)現(xiàn)各向異性生長的思路，并從成核生長動(dòng)力學(xué)模型角度闡明反應(yīng)溫度、前驅(qū)體濃度以及表面能是控制成核、生長、各向異性生長階段的關(guān)鍵因素。根據(jù)這些條件，作者使用反溶劑擴(kuò)散策略作為反應(yīng)驅(qū)動(dòng)力，使反應(yīng)在低溫過程進(jìn)行，同時(shí)，前驅(qū)體濃度維持較低水平，從而控制成核密度。
并且，通過在前驅(qū)體中引入表面活性劑鈍化表面，使表面能降低，反應(yīng)活化能增大的策略，調(diào)控不同晶面之間的相對(duì)生長速率，從而誘導(dǎo)各向異性生長。采用這種策略，作者合成了厚度小于100納米，尺寸接近厘米級(jí)的CsPbBr3鈣鈦礦單晶薄膜，并且薄膜顯示出優(yōu)異的光學(xué)、電學(xué)性能、以及良好的柔性特質(zhì)。
隨后，作者詳細(xì)研究了薄膜生長過程，通過對(duì)薄膜生長階段原位觀察發(fā)現(xiàn)，盡管沿各晶面法向的生長速率一致，然而不同晶面的暴露面積隨著生長時(shí)間的變化卻出現(xiàn)了顯著差異。作者首先分析了各表面的晶面指數(shù)，并采用DFT計(jì)算了這些表面的表面能，結(jié)果發(fā)現(xiàn)這些晶面暴露大小的規(guī)律嚴(yán)格符合表面能大小關(guān)系和Wulf定律。這一結(jié)果表明鈣鈦礦單晶薄膜各向異性的生長機(jī)制與提出的模型一致。
最后，作者通過調(diào)節(jié)反應(yīng)溫度、前驅(qū)體濃度及表面活性劑濃度，實(shí)現(xiàn)了薄膜厚度的調(diào)控。最終得到了厚度100nm以下，尺寸接近厘米級(jí)的鈣鈦礦CsPbBr3單晶薄膜。同時(shí)，研究發(fā)現(xiàn)這一策略還適用于MAPbBr3、FAPbBr3等鹵化物鈣鈦礦單晶薄膜的制備，這為生長超薄大尺寸鈣鈦礦單晶薄膜提供了一種新思路。
